我校国家生物材料中心余睽教授团队揭示预成核团簇介导碲化镉量子点低温等键成核与生长

发布时间: 2024-07-01 10:36:44 浏览次数 : 1071 来源:四川大学

近日，我校国家生物医学材料工程研究中心余睽教授团队，开创性地研发了一种先高温成键、后低温成核生长的二步合成方法，实现了小尺寸CdTe量子点的可控合成，提出了具有热中性 “等键反应”特点的成核生长路径。该成果以题为“Lower-Temperature Nucleation and Growth of Colloidal CdTe Quantum Dots Enabled by Prenucleation Clusters with Cd–Te Bond Conservation”发表于《Journal of the American Chemical Society》。四川大学为论文完成单位，国家生物医学材料工程研究中心硕士孙希莲与博士王莎莎为论文共同第一作者，余睽教授和栾超然特聘副研究员为论文共同通讯作者。

高温成键/低温成核生长的二步合成法制备小尺寸CdTe 量子点(QDs)。(a)CdTe诱导期样品中的预成核团簇在甲苯(Tol)溶剂中分解生成单体，该阶段没有QD出现;(b)单体浓度过饱和，QD成核生长，尺寸分布变窄;(c)PCs完全消耗，QD的生长遵循奥斯瓦尔德熟化机制，尺寸分布变宽。(d)遵循经典LaMer成核生长理论模型的单体到量子点过程。

2023年诺贝尔化学奖授予“量子点的发现与合成”。II-VI族胶体半导体量子点(QDs)的形成包括成核前诱导期、成核期和生长期，在诱导期需要M-E共价键的生成。传统的合成方法，无法将M-E共价键的形成过程与成核/生长过程分开。因此，针对成核前期可能存在的物理过程和化学反应，以及它们对成核过程的调控鲜有报道。同时，M-E成键过程是否可以和成核过程分离，成核是否可以在低于M-E成键温度下进行，一直是领域研究的空白，缺乏统一的理论指导。

针对以上挑战，团队研发了先高温成键后低温成核生长的二步合成法，在高于M-E共价键的成键温度下，制备含有幻数团簇(MSC)前驱体化合物(PC)的诱导期样品;将诱导期样品分散在甲苯等溶剂中，PC分解生成单体，实现量子点的室温成核与生长。团队提出，在低于成键温度发生的从PC到量子点的转化，遵循经典LaMer成核生长理论模型。

ACS美国化学会于2024年6月22日报道了该研究工作，是首次实现了Cd-Te成键过程和成核生长过程的分离，深刻揭示了传统的热注入法或升温加热法，加热是为了M-E共价键的生成而非成核，为领域使用预成核样品在温和条件下制备量子点开拓了道路。报道说该研究工作是“从0到1”的重大突破，进一步支持了原创性理论模型“余氏双路径模型”，为量子点成核生长理论的发展，学科相关概念体系的科学化、精准化建设，奠定了坚实的实验与理论基础。

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